近日,我校环境科学与工程学院段二红教授团队在环境领域期刊《Applied Catalysis B: Environmental》(影响因子22.1)发表了题为“Structural evolution in LaCoO3 by polyol treatment: Highly active and resistant Co3O4/La2O2CO3/LaCoO3 heterostructure catalysts for CH4 oxidation”的研究型论文,论文第一作者为21级硕士研究生王亚瀚,通讯作者为段二红教授和王赛飞副研究员。
为解决挥发性有机物(VOCs)尤其是饱和烷烃催化降解过程表面C-H键低温活化和催化剂表面易受硫和水中毒难题,段二红教授团队在这项工作中以甲烷为探针,采用价格低廉的醇类溶剂和LaCoO3钙钛矿,制备出了一种拥有卓越催化性能(T90="476" ℃),抗毒和抗水性的Co3O4/La2O2CO3/LaCoO3异质结构催化剂。通过理论计算与实验表征相结合探讨了该异质结构与催化活性和耐性内在关联,证明了La2O2CO3在界面处通过电荷转移为Co3O4提供更多的活性氧(O- 和O2-)来提高对甲烷的催化性能,同时也证明了La2O2CO3的引入使水蒸气和SO2可以优先吸附其表面,以保护Co3O4活性位点,有效提高其耐硫和水能力。该结构在费米能级附近具有更多的密度状态,加快了结构表面电子转移,增强了表面离子扩散程度以及氧和甲烷的吸附和解离。这种氧化物-稀土碳酸盐异质结构的提出,为低成本,高活性和耐性的稀土混合氧化物催化剂的设计和合成提供了可靠策略。
相关研究得到了国家自然科学基金区域联合基金项目(U20A20130)和河北省自然科学基金重点项目(B2022208040, B2021208033)等支持。